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Descoberta meados de 1670, suas origens relatadas ligam-se à chegada dos bandeirantes paulistas na região que, vencidos na guerra dos Emboabas, embrenharam-se pelos sertões do oeste da província, liderados por Borba Gato, em busca do ouro da serra do Itatiaiuçu.

Na época do descobrimento do Brasil pelos portugueses, a região onde se encontra o município de Itatiaiuçu era cercada de florestas, água, caça e pesca. Era povoada por índios Cataguás. Ainda hoje, em muitos lugares, quando são feitas escavações em terrenos no meio rural, principalmente arando a terra, em preparação para o plantio ou abrindo estradas, são encontrados muitos objetos que eram usados pelos índios como cachimbos, machados de pedra, panelas de barro, colares, etc.

Com a chegada dos Portugueses, as terras do Brasil passaram a pertencer ao rei de Portugal.

Com isto surgiria mais tarde o Bandeirismo, ou seja, a desbravarão das terras do interior com o objetivo de aquisição de pedras preciosas para a coroa de Portugal.

Assim, no dia 21 de junho de 1674 saía a expedição de Fernão Dias Pais, contando com a participação de sertanistas experientes como seu genro Manoel de Borba Gato e de seu filho Garcia Rodrigues entre outros.

O objetivo desta expedição foi muito além do que a aquisição e povoamento da região pode-se dizer que a descoberta de Itatiaiuçu deu-se ao interesse dos portugueses pelo ouro que se encontrava por estas "bandas".

A história de Itatiaiuçu, propriamente dita, começa quando Bartolomeu Bueno de Siqueira, bandeirante, saindo da região dos campos em frente ao Itatiaia, parecendo-lhe ver nos recortes da serra do Morro Velho Itacolomi, só conseguiu certificar-se que estava enganado. Recordou-se então que em Santana do Paraopeba era corrente entre os índios, a notícia de uma serra chamada Itatiaia. Assim no ano de 1963 era descoberta Itatiayussú (assim foi escrito por vários anos) que na linguagem indígena significa Pedra/Pontada ou Denteada/Grande. Esta terra viria anos mais tarde a ser explorada principalmente por paulistas e portugueses devido a presença de ouro.